无壁面液滴弹跳的系列研究

这一系统性研究耗时经年（5~6年），主要分为三个阶段:

  1. 弹跳现象的发现 (2017-2019)
  2. 追踪到弹跳现象的本质：Marangoni 流动不稳定性，并解释之 (2019-2022)
  3. 弹跳轨迹（振幅与周期）的解释 (2021-2023)

1. 液滴在密度分层液体中的连续弹跳及其突然终止现象

本文报道了一项关于自驱动油滴在垂直分层的乙醇-水混合物中运动的实验与数值模拟研究。研究发现，油滴在重力作用下缓慢下沉后，尚未达到密度匹配位置时突然向上跳跃，并持续以振幅递增的方式反复弹跳约30分钟，最终毫无征兆地停止运动（“突然死亡”）。这一现象挑战了传统液滴弹跳需依赖界面或壁面的认知，首次展示了连续介质内无边界条件下的液体弹跳行为。

现象与机理概述

  1. 弹跳动力学：
    油滴初始因密度略大于下层液体而下沉，但随着下沉，其表面乙醇浓度梯度引发的马兰戈尼应力逐渐增强。当浮力射流（由油滴拖拽液体形成）减弱时，马兰戈尼流占据主导，形成向下补充流，将乙醇富集液体拉至油滴顶端，降低顶端表面张力。此过程触发指数级增长的马兰戈尼速度，使液滴突然跃升。重力作用下液滴重新下沉，系统周期性恢复，导致重复弹跳。

  2. 振幅增强与突然死亡：
    每次弹跳后，液滴下沉更深，累积的界面能转化为更大动量，导致弹跳高度增加。同时，剧烈的流动混合削弱周围液体的浓度梯度，马兰戈尼驱动力逐渐衰减。最终，当浮力射流强度超过残余马兰戈尼应力时，液滴无法再触发跳跃，发生“突然死亡”。

至此，我们只是知道了弹跳液滴为什么会弹跳。但是是否有什么东西遗漏了？

悬停液滴的发现

是的，直至我们发现，足够小的液滴可以在比较弱的背景浓度梯度中悬停，而大液滴或大浓度梯度不可以。这个现象的物理本质才浮出水面：Marangoni 流动不稳定性。

2. 液滴在稳定分层液体中的 Marangoni 流动不稳定性

研究背景

Marangoni 不稳定性广泛存在于界面存在浓度或温度梯度的多相流体系统中，对晶体生长、乳液稳定性和活性液滴运动等领域至关重要。传统观点认为，在小尺度下浮力效应可忽略，稳定密度分层对 Marangoni 流的影响被长期忽视。然而，本系列研究通过实验与理论结合，揭示了稳定分层在触发新型振荡型 Marangoni 不稳定性中的关键作用，并建立了统一的尺度理论框架。

物理机理

浓度梯度与流动耦合

当不混溶液滴（如硅油）浸入乙醇-水的稳定分层液体时：

  1. Marangoni 应力：液滴表面张力梯度（由乙醇浓度梯度引起）驱动流体沿界面流动。
  2. 密度分层与浮力：稳定密度梯度引发浮力效应，与 Marangoni 流形成竞争。
  3. 动力学平衡：
  • 低粘度液滴：Marangoni 对流与扩散竞争（扩散主导阈值判据）。当对流速率超越扩散（即 $Ma/Ra^{1/2} > 275$），流场失稳引发液滴振荡。
  • 高粘度液滴：边界层增厚导致黏性应力无法平衡浮力（黏性主导阈值判据），临界半径由 $Ra/Ma > const$ 决定。

创新方法

实验突破

  • 分层流体制备：通过改进双桶法 (Double bucket method) 实现宽范围线性浓度梯度（3~150 m⁻¹），结合激光偏转技术精准测量分层。
  • 多参数空间探索：系统改变液滴半径（R=20~500 μm）、粘度（5~100cSt）和分层强度，首次揭示不同粘度下的失稳机制分岔（图3, 图8）。

理论框架

  • 统一无量纲判据：引入 Marangoni 数（$Ma = VₘR/D$） 和 Rayleigh 数（$Ra = gR^4∇ρ/μD$），发现：
    • 扩散主导区（$δ < R$）：不稳定性由对流-扩散竞争触发，判据 $Ma/Ra^{1/2} > const$（也即$dw/dy > (dw/dy)_{cr}$）。
    • 黏性主导区（$R < δ$）：不稳定性源于浮力突破黏性应力，判据 $Ra/Ma > const$（或$R > R_{cr}$）。
  • 有趣的是:
    • 在扩散主导区（$δ < R$），判据 $Ma/Ra^{1/2} > const$ 代表了只要溶液的浓度梯度超过一定阈值，流动就会失稳，与液滴半径 $R$ 无关。
    • 在黏性主导区（$R < δ$）：判据 $Ra/Ma > const$ 代表了只要液滴足够大，流动就会失稳，与背景的浓度梯度无关。
      以上两个结论都得到了实验的证实。
      也就是说，在触发失稳时，实验的两个独立参数：液滴半径 $R$ 与背景浓度梯度，是解耦的。

结论与指导意义

核心发现

  1. 稳定分层的放大效应：在受限几何中（如微型容器），浮力效应通过边界层与尺度的耦合显著增强，导致失稳阈值降低。
  2. 粘度依赖的机制转换：液滴粘度通过改变 Marangoni 边界层厚度 $δ$，使失稳机制在扩散主导（低 $μ^\prime$）与黏性主导（高 $μ^\prime$）间连续过渡。

应用价值

  • 微流体控制：指导微型液滴/气泡在分层介质中的运动设计，例如药物递送中的定向迁移。
  • 材料加工：优化晶体生长过程中的温度/浓度梯度参数，抑制界面振荡缺陷。
  • 乳液稳定性：为高精度食品/化妆品乳液中 Marangoni 效应的调控提供理论支撑。

理论延拓

该框架可推广至热 Marangoni 系统（如温度梯度低至 3 K/mm 即可触发流动不稳定性，导致流动振荡），并拓展至气泡、多液滴相互作用等复杂场景，为多组分流体动力学研究提供指导（DOI:10.1103/PhysRevLett.126.124502）。

上一部分系统性地解释了液滴从悬停（流动稳定）变到弹跳（流动失稳）的物理机理。接下来的第3部分则详细研究了液滴开始弹跳以后，弹跳的高度以及周期是如何变化的。


3. 强分层液体中弹跳油滴升降运动机制研究

核心发现

在乙醇-水强分层体系中，弹跳液滴的运动轨迹特性（跳跃高度、上升/下沉时间）显著依赖于液滴半径、分层强度与粘度。我们发现：

  • 弹跳轨迹不对称性：低粘度液滴（5 cSt）呈现快速上升-缓慢下沉特征，上升时间为下沉时间的1/3，这与Marangoni流动和边界层动力学的阶段性优势相关。
  • 阻力系数双标度律：引入分层修正的阻力系数($C_D^S$)解释运动特性：
    • 低粘度液滴：上升阶段$C_D^S ∝ Ri^{0.47}/Re$，与文献中固体颗粒结果一致；下沉阶段$C_D^S ∝ Ri^{0.25}/Re$，反映扩散主导的黏性-扩散机制。
    • 高粘度液滴（100 cSt）：强分层下发现新标度$C_D^S ∝ Ri^{0.66±0.01}/Re$，揭示分层层流与Marangoni流动的非线性耦合效应。

关键机理

阶段动力学解耦

  1. 上升阶段：强烈Marangoni流动压缩液滴顶端等密度面，诱发涡旋内循环（图7a），显著降低界面张力梯度，形成指数加速过程（$τ_{rise} ≈ 0.08s$）。
  2. 下沉阶段：Marangoni效应减弱，液滴拖曳低乙醇液体形成的“密度尾流”增强浮力阻力，导致速度衰减（图7b）。

分层-黏度耦合效应

  • 低粘度体系：$Re\sim O(10^1)$, $Fr\sim O(10^{-1})$下，阻力受湍流尾流与黏性边界层竞争支配，与Yick等（2009）经验律吻合。
  • 高粘度体系：强分层（$Ri\sim 10^1$）引发双扩散机制，数值模拟揭示异于经典理论的标度关系，表明分层长度尺度与黏性耗散层的复杂相互作用。

参考文献

  1. Li, Y., Diddens, C., Prosperetti, A., Chong, K. L., Zhang, X., & Lohse, D.
    Bouncing Oil Droplet in a Stratified Liquid and its Sudden Death.
    Physical Review Letters, 122, 154502 (2019).

    • (首次发现分层液体中油滴的非稳态弹跳行为，揭示Marangoni应力与重力竞争机制）

  2. Li, Y. , Diddens, C., Prosperetti, A., & Lohse, D.
    Marangoni Instability of a Drop in a Stably Stratified Liquid.
    Physical Review Letters, 126, 124502 (2021).

    • (提出稳定分层触发振荡不稳定性的临界判据，建立扩散主导机制的理论框架）

  3. Li, Y. , Meijer, J. G., & Lohse, D.
    Marangoni Instabilities of Drops of Different Viscosities in Stratified Liquids.
    Journal of Fluid Mechanics, 932, A11 (2022).

    • (揭示液滴黏度对稳定性的非线性调控机制，提出统一跨尺度理论模型）

  4. Meijer, J. G., Li, Y., Diddens, C., & Lohse, D.
    On the rising and sinking motion of bouncing oil drops in strongly stratified liquids.
    Journal of Fluid Mechanics, 966, A14 (2023).

  5. Li, Y.
    Research progress on the Marangoni instability of a drop/bubble immersed in linearly stratified liquids.
    Journal of Theoretical and Applied Mechanics, 56(6): 1540-1551 (2024).